【可见光照射下氮掺杂同时提高C(³)–H键氧化活性和选择性研究】由于C(³)–H键的化学惰性和高解离能,在温和条件下实现C(³)–H键的选择性氧化制备目标化合物仍然是一项重要且富有挑战性的任务。半导体光催化剂在光照条件下可以产生空穴和活性氧物种,为温和条件下碳氢化合物的选择性氧化提供了一条新的途径。
中国科学院大连化学物理研究所王峰教授在本文中构建了氮掺杂的TiO₂纳米管(N-TNTs),其在可见光下对甲苯的氧化具有显著的活性和选择性,甲苯的转化率为32%,苯甲醛的选择性>99%。进一步的机理研究表明,氮的引入会在TiO₂的价带顶产生新的能级,新能级的产生不仅可以将TiO₂对光的吸收边红移至可见光区,还可以抑制羟基自由基的产生,进一步抑制苯甲酸的生成。详情请点击https://t.cn/A6VQuaGJ

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文章信息:Tingting Hou, Zhuyan Gao, Jian Zhang, Nengchao Luo, Feng Wang. Simultaneously Enhanced Activity and Selectivity for C(³)–H Bond Oxidation Under Visible Light by Nitrogen Doping. Trans Tianjin Univ, 2021: https://t.cn/A6VQuaGi

【综述:氮氧化物的光催化/光电催化氧化研究进展】工业革命以来,人类的衣食住行都得到了极大的改善。然而,煤炭和石油等化石燃料的大量消耗导致了氮氧化物(NOₓ)的过量排放。排放到大气中的NOₓ不仅会引起酸雨、光化学烟雾、PM2.5等环境问题,还会改变气候,破坏臭氧层。此外,NOₓ存在严重损害人的心肺,降低人体免疫系统的危害,使人体易患呼吸道疾病,如咳嗽、眼部炎症、胸闷、恶心、喉咙痛等。因此,消除大气环境中的NOₓ及其重要。目前,去除NOₓ的解决方案主要有典型的吸附法、选择性非催化还原(SNCR)和选择性催化还原(SCR)。吸附法仅适用于去除燃烧废气中高浓度的NOₓ,净化效率高,不产生额外的废液,但是它的运行成本偏高。此外, SNCR或SCR技术通常用于处理高浓度的NOₓ,并且它们的效率和经济效益会随着NOₓ浓度的降低而降低。因此,这些传统方法无法有效去除大气中低浓度的氮氧化物,尤其是在相对封闭的地方(如城市街道、隧道、地下停车场等公共场所)。光催化氧化是一种绿色、低成本的NOₓ消除方法近年来备受关注,特别适用于常温下空气中低浓度NOₓ的处理。通常,该系统中的光催化剂吸收光能并产生分离的电子和空穴,进一步促进NOₓ的氧化,对NOₓ的去除起到重要的作用。近年来,致力于开发氧化NOₓ的高活性光催化剂已经取得了很大进展。
上海师范大学的张蝶青教授在本综述中描述了光催化氧化NOₓ的机理和光催化剂的设计原理。根据TiO₂基无机半导体、铋(Bi)基无机半导体、石墨相氮化碳及其配合物、金属有机骨架(MOFs)等类别,综述了光催化剂的最新进展。此外,还总结了光电催化氧化氮氧化物的研究进展。最后,提出了光化学NOₓ氧化所面临的挑战以及未来光催化剂发展方向的新见解。详情请点击:https://t.cn/A6Vjz6dO 扫描图中二维码即可免费获取全文。
文章信息:Shuangjun Li, Linglong Chen, Zhong Ma, Guisheng Li, Dieqing Zhang. Research Progress on Photocatalytic/Photoelectrocatalytic Oxidation of Nitrogen Oxides. Trans Tianjin Univ, 2021: https://t.cn/A6Vjz6d9

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