碳基过渡金属单原子催化剂(M-N-C)因具有突出的元素利用率高、本征活性强以及相对于贵金属极为廉价和丰富的优势,在电催化氧还原等领域展现出广阔的应用前景。但是现阶段M-N-C催化剂也面临着在碱性、酸性环境中稳定性欠佳以及单原子活性位点暴露比例较低的瓶颈问题,这主要是由于常规热解方法处理碳氮前驱体构筑的M-N-C催化剂碳基底中的孔道结构普遍以微孔为主,极易造成活性位点暴露受限和电解液深入扩散受阻,影响了传质和催化效率。
为了构筑性能优良、稳定性突出的氧还原催化剂,梁汉璞研究员带领的能源材料与纳米催化研究组近期通过巧妙设计开发了一种非常简易有效的利用有机弱酸盐辅助热解策略,来同时提升最终Fe-N-C催化剂中介孔分布和Fe单原子含量。相关研究结果发表在Carbon 《碳》期刊上。
为了进一步提升过渡金属单原子催化剂的应用范围和促进铂基材料氧还原催化效率,梁汉璞研究员带领团队人员进一步设计开发了一种利用阳离子表面活性剂络合氯铂酸盐,并将其在聚合物合成过程中原位植入到低钴ZIF-67中。相关研究结果发表在Materials Today Energy 《今日能源材料》期刊上。
https://t.cn/A66fTBEP
为了构筑性能优良、稳定性突出的氧还原催化剂,梁汉璞研究员带领的能源材料与纳米催化研究组近期通过巧妙设计开发了一种非常简易有效的利用有机弱酸盐辅助热解策略,来同时提升最终Fe-N-C催化剂中介孔分布和Fe单原子含量。相关研究结果发表在Carbon 《碳》期刊上。
为了进一步提升过渡金属单原子催化剂的应用范围和促进铂基材料氧还原催化效率,梁汉璞研究员带领团队人员进一步设计开发了一种利用阳离子表面活性剂络合氯铂酸盐,并将其在聚合物合成过程中原位植入到低钴ZIF-67中。相关研究结果发表在Materials Today Energy 《今日能源材料》期刊上。
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#新策略制备高性能氢气和二氧化碳分离膜# 面对能源紧缺和温室效应等严峻问题,尤其在我国“双碳”目标下,发展低能耗、低碳排放量的膜分离技术,在氢气制备与纯化、二氧化碳捕获等重要工业气体分离等领域备受关注。
其中,金属-有机框架材料(MOFs)由于其结构多样性、规整孔道、高孔隙率及丰富表面化学性质等优势,展现巨大应用潜力,有望成为新一代理想分离膜材料。
近日,中国科学院大连化学物理研究所(以下简称大连化物所)研究员杨维慎、副研究员彭媛团队通过设计一种简便的原位生长结合限域界面聚合的新型制备策略,提出了软-固态型无缺陷金属-有机框架复合分离膜新概念,实现了对尺寸差异极小的氢气和二氧化碳(H2/CO2)的高精度分离。该新型MOFs膜的分离性能远超迄今为止报道过的所有MOF基分离膜,具有广阔的应用前景。相关成果https://t.cn/A66tVR0e发表在《德国应用化学》上,并被选为“VIP(Very Important Paper)”文章。
新型MOFs膜是怎么制备的呢?研究团队介绍,他们首先在商业化廉价柔性多孔有机载体上,生长出微米尺寸、准垂直态、离散型的层状Zn2(Bim)4固体MOF晶粒,通过充分暴露Zn2(Bim)4晶粒层间的二维直通分子筛孔道,以实现气体传质。
随后,研究团队通过限域界面聚合操作,构建了软性聚酰胺-固态Zn2(Bim)4相连的模块化网络结构。该具有纳米厚度和高度交联的聚酰胺网络,可紧密连接于相邻Zn2(Bim)4晶粒侧面,形成了晶间非选择性缺陷全覆盖同时保障Zn2(Bim)4层间直通孔道全开放。
上述无缺陷分离膜在气体分离应用中具有独特优势。结果表明,准垂直态Zn2(Bim)4晶粒层间二维直通孔道为气体主要传质通道,从而获得超高的(H2/CO2)筛分精度,分离选择性比已报道的其他MOF基分离膜提升了一至两个数量级,达到1084。
此外,该膜材料热及水热稳定性极佳,且耐受可凝性气体溶胀;90°连续弯折50次或卷为3 mm直径圆管(迄今最大膜弯折曲率)后,膜性能保持不变。
进一步研究发现,该制备策略及独特无缺陷膜结构概念具有很高的普适性,形成的ZIF-67、ZIF-8 等其他软-固态型无缺陷复合分离膜均呈现优异(H2/CO2)分离选择性,远高于其他ZIF-67或ZIF-8基分离膜材料。
该工作充分发挥了MOFs材料高分子筛分能力、聚合物极佳柔性、载体廉价易得、制备策略简便易放大等多重优势,为创制具有工业应用前景的MOF基膜开辟了一条全新道路。未来凭借模块化功能设计策略,可定制特异性分离膜用于指定分离体系的精准识别、分离与纯化。
《德国应用化学》期刊编辑评价该工作称“同行评议一致评价该工作非常重要”,“仅有不到5%的工作可获得如此积极的评价”。https://t.cn/A66tVR0g
其中,金属-有机框架材料(MOFs)由于其结构多样性、规整孔道、高孔隙率及丰富表面化学性质等优势,展现巨大应用潜力,有望成为新一代理想分离膜材料。
近日,中国科学院大连化学物理研究所(以下简称大连化物所)研究员杨维慎、副研究员彭媛团队通过设计一种简便的原位生长结合限域界面聚合的新型制备策略,提出了软-固态型无缺陷金属-有机框架复合分离膜新概念,实现了对尺寸差异极小的氢气和二氧化碳(H2/CO2)的高精度分离。该新型MOFs膜的分离性能远超迄今为止报道过的所有MOF基分离膜,具有广阔的应用前景。相关成果https://t.cn/A66tVR0e发表在《德国应用化学》上,并被选为“VIP(Very Important Paper)”文章。
新型MOFs膜是怎么制备的呢?研究团队介绍,他们首先在商业化廉价柔性多孔有机载体上,生长出微米尺寸、准垂直态、离散型的层状Zn2(Bim)4固体MOF晶粒,通过充分暴露Zn2(Bim)4晶粒层间的二维直通分子筛孔道,以实现气体传质。
随后,研究团队通过限域界面聚合操作,构建了软性聚酰胺-固态Zn2(Bim)4相连的模块化网络结构。该具有纳米厚度和高度交联的聚酰胺网络,可紧密连接于相邻Zn2(Bim)4晶粒侧面,形成了晶间非选择性缺陷全覆盖同时保障Zn2(Bim)4层间直通孔道全开放。
上述无缺陷分离膜在气体分离应用中具有独特优势。结果表明,准垂直态Zn2(Bim)4晶粒层间二维直通孔道为气体主要传质通道,从而获得超高的(H2/CO2)筛分精度,分离选择性比已报道的其他MOF基分离膜提升了一至两个数量级,达到1084。
此外,该膜材料热及水热稳定性极佳,且耐受可凝性气体溶胀;90°连续弯折50次或卷为3 mm直径圆管(迄今最大膜弯折曲率)后,膜性能保持不变。
进一步研究发现,该制备策略及独特无缺陷膜结构概念具有很高的普适性,形成的ZIF-67、ZIF-8 等其他软-固态型无缺陷复合分离膜均呈现优异(H2/CO2)分离选择性,远高于其他ZIF-67或ZIF-8基分离膜材料。
该工作充分发挥了MOFs材料高分子筛分能力、聚合物极佳柔性、载体廉价易得、制备策略简便易放大等多重优势,为创制具有工业应用前景的MOF基膜开辟了一条全新道路。未来凭借模块化功能设计策略,可定制特异性分离膜用于指定分离体系的精准识别、分离与纯化。
《德国应用化学》期刊编辑评价该工作称“同行评议一致评价该工作非常重要”,“仅有不到5%的工作可获得如此积极的评价”。https://t.cn/A66tVR0g
【加拿大国立科学研究院:原子级分散Fe-Co双金属催化剂助力电催化二氧化碳还原】加拿大国立科学研究院(INRS)孙书会教授团队和福州大学郑宜教授团队采用了ZIF-8模板法制备了Fe-Co双金属单原子催化剂。在对催化剂进行电催化二氧化碳还原活性表征后发现,双金属催化剂对CO的生成有促进作用。结合各种物理表征以及同步辐射分析后发现,在适当的制备条件下,双金属催化剂中有更多的金属活性位点。并且,Fe, Co位点之间的相互作用会对化学配位环境产生影响,从而促进了电催化二氧化碳还原的活性。详情请点击https://t.cn/A6J3Ecwy免费获取全文。Nano-Micro Letters (2022)14: 25
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