【Nature】：高效合成非天然氨基酸的光生物催化新策略
特别说明：本文由原子创意原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。
研究背景
在有机合成中，通过生物催化手段合成非天然氨基酸一直是一个研究热点，因为这些氨基酸广泛应用于医药及生物工程领域。传统的化学方法虽然能合成这类化合物，但往往伴随着环境污染和操作复杂的问题。近年来，光生物催化作为一种绿色化学方法，通过利用可见光激活特定的酶类，开发了一系列新颖的非天然反应路径，展示了其在立体选择性合成中的潜力。
当前问题
尽管光生物催化在合成非天然氨基酸方面取得了进展，但目前的方法大多限于还原性或中性氧化还原反应。这些限制减少了可合成氨基酸种类的多样性。此外，现有的光生物催化方法在对特定类型的C-C键形成的立体选择性上还存在改进的空间。
新的思路
本研究提出了一种新颖的光生物催化策略，即通过可见光催化和酶催化的双重作用实现sp3-sp3型氧化交叉偶联反应。这种方法使用了一种工程化的维生素B6依赖型酶（如苏氨酸醛缩酶），该酶能够在光催化条件下实现对氨基酸的α-C-H官能团化。此技术不仅扩展了非天然氨基酸的种类，还实现了高度立体选择性的合成，为生物活性复杂分子的合成提供了新的可能。
研究内容
本研究报道了一种创新的光生物催化技术，通过可见光驱动的酶催化过程，实现了氨基酸和有机硼试剂间的不对称sp3-sp3氧化交叉偶联反应。这一过程特别涉及到苏氨酸醛缩酶的重新设计，使其能够在光催化条件下促进氨基酸的α-C-H官能团化，进而合成具有连续立体中心的非天然氨基酸。
光催化和酶催化的双重机制：
通过设计的三重催化循环系统，利用(fac)-Ir(ppy)3作为光催化剂，在可见光的激发下形成长寿命的激发态还原剂，该还原剂能够通过与[Co(NH3)6]3+的快速氧化生成高活性的氧化剂。在此基础上，实现了氨基酸与有机硼试剂的高效偶联反应。
酶的定向进化：
为了提高反应的选择性和效率，通过定向进化生成了多个苏氨酸醛缩酶变体，这些变体显示出对反应的不同催化活性和立体选择性。特别是，TmTA W86N（TmPLPα1）变体在优化的反应条件下，展现出高效的转化率和极高的对映体选择性。
底物范围的拓展：
研究评估了多种不同取代基的苯甲硼酸和氨基酸作为反应底物的适用性，发现电子给予基和电子吸引基均能在此体系中得到良好的反应产率和选择性，展示了该方法的广泛适用性。
反应条件的优化：
通过系统地改变反应条件，如光催化剂和氧化剂的种类及用量，实现了对反应效率和选择性的细致调控。
文章信息
Stereoselective amino acid synthesis by
photobiocatalytic oxidative coupling
Tian-Ci Wang, Binh Khanh Mai, Zheng Zhang, Zhiyu Bo, Jiedong Li, Peng Liu & Yang Yang
https://t.cn/A6HAoz0H
声明：本文翻译以及图片来源于《nature》，如有侵权，后台请联系删！
关于我们
官网：https://t.cn/A6TlOdb6
长沙原子创意信息科技有限公司，为您提供更专业、更优质、更贴心的科研绘图服务。企业成立以来，一直秉承着“诚信经营，客户需求至上”的理念，专注于期刊封面、论文插图和TOC图等业务的设计与制作。截至目前，企业拥有多名硕博科研背景、设计艺术专业等经验丰富的设计师，业务范围涵盖化学、材料、医学和环境等专业领域，客户遍布全球，设计作品先后发表在包括Nature、AAAS 、Wiley 、ACS 、RSC 、 CellElsevier、Springer、KeAi等出版社。
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研究背景
在有机合成中，通过生物催化手段合成非天然氨基酸一直是一个研究热点，因为这些氨基酸广泛应用于医药及生物工程领域。传统的化学方法虽然能合成这类化合物，但往往伴随着环境污染和操作复杂的问题。近年来，光生物催化作为一种绿色化学方法，通过利用可见光激活特定的酶类，开发了一系列新颖的非天然反应路径，展示了其在立体选择性合成中的潜力。
当前问题
尽管光生物催化在合成非天然氨基酸方面取得了进展，但目前的方法大多限于还原性或中性氧化还原反应。这些限制减少了可合成氨基酸种类的多样性。此外，现有的光生物催化方法在对特定类型的C-C键形成的立体选择性上还存在改进的空间。
新的思路
本研究提出了一种新颖的光生物催化策略，即通过可见光催化和酶催化的双重作用实现sp3-sp3型氧化交叉偶联反应。这种方法使用了一种工程化的维生素B6依赖型酶（如苏氨酸醛缩酶），该酶能够在光催化条件下实现对氨基酸的α-C-H官能团化。此技术不仅扩展了非天然氨基酸的种类，还实现了高度立体选择性的合成，为生物活性复杂分子的合成提供了新的可能。
研究内容
本研究报道了一种创新的光生物催化技术，通过可见光驱动的酶催化过程，实现了氨基酸和有机硼试剂间的不对称sp3-sp3氧化交叉偶联反应。这一过程特别涉及到苏氨酸醛缩酶的重新设计，使其能够在光催化条件下促进氨基酸的α-C-H官能团化，进而合成具有连续立体中心的非天然氨基酸。
光催化和酶催化的双重机制：
通过设计的三重催化循环系统，利用(fac)-Ir(ppy)3作为光催化剂，在可见光的激发下形成长寿命的激发态还原剂，该还原剂能够通过与[Co(NH3)6]3+的快速氧化生成高活性的氧化剂。在此基础上，实现了氨基酸与有机硼试剂的高效偶联反应。
酶的定向进化：
为了提高反应的选择性和效率，通过定向进化生成了多个苏氨酸醛缩酶变体，这些变体显示出对反应的不同催化活性和立体选择性。特别是，TmTA W86N（TmPLPα1）变体在优化的反应条件下，展现出高效的转化率和极高的对映体选择性。
底物范围的拓展：
研究评估了多种不同取代基的苯甲硼酸和氨基酸作为反应底物的适用性，发现电子给予基和电子吸引基均能在此体系中得到良好的反应产率和选择性，展示了该方法的广泛适用性。
反应条件的优化：
通过系统地改变反应条件，如光催化剂和氧化剂的种类及用量，实现了对反应效率和选择性的细致调控。
文章信息
Stereoselective amino acid synthesis by
photobiocatalytic oxidative coupling
Tian-Ci Wang, Binh Khanh Mai, Zheng Zhang, Zhiyu Bo, Jiedong Li, Peng Liu & Yang Yang
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周二早盘，美股从低谷拉起，标普500 指数仍然站在 50 日移动均线上方。三大股指均小幅上涨，小盘股指数罗素2000涨幅居前。
标准普尔 500 指数周一收于 50 日移动均线上方，这是自 4 月 12 日以来第一次。Sevens Report Research的汤姆·埃塞，在未来几天没有重大经济数据的情况下，此类技术指标显得更加重要。
埃塞说："底线是，事情并不像人们 10 天前担心的那样糟糕，现在市场正在反弹，现在它在技术上取得了一些进展，重新回到了 50 点上方，这只会引发更多的追逐，更多对错过的恐惧。我认为这才是这几天市场的真正原因。"
股市刚刚经历了今年以来最好的三天行情。尽管华特迪士尼和 Palantir 因财报而快速下跌，前者的下跌抹掉了道指一半的涨幅，但交易员们似乎认为，在财报季普遍利好的情况下，这两家公司的情况不会受到影响。
埃塞说，上周的反弹是因为在美联储主席鲍威尔发表评论和 4 月份就业报告疲软之后，市场基本上放下了对即将加息的担忧，转变为希望央行能尽快在7月降息。
埃塞说："除非发生什么事情来打破投资者之间的这种小心思，让他们相信这些事情，否则市场可能会继续反弹。而本周的日历上并没有什么事情可以打破这种想法。"#美股#
标准普尔 500 指数周一收于 50 日移动均线上方，这是自 4 月 12 日以来第一次。Sevens Report Research的汤姆·埃塞，在未来几天没有重大经济数据的情况下，此类技术指标显得更加重要。
埃塞说："底线是，事情并不像人们 10 天前担心的那样糟糕，现在市场正在反弹，现在它在技术上取得了一些进展，重新回到了 50 点上方，这只会引发更多的追逐，更多对错过的恐惧。我认为这才是这几天市场的真正原因。"
股市刚刚经历了今年以来最好的三天行情。尽管华特迪士尼和 Palantir 因财报而快速下跌，前者的下跌抹掉了道指一半的涨幅，但交易员们似乎认为，在财报季普遍利好的情况下，这两家公司的情况不会受到影响。
埃塞说，上周的反弹是因为在美联储主席鲍威尔发表评论和 4 月份就业报告疲软之后，市场基本上放下了对即将加息的担忧，转变为希望央行能尽快在7月降息。
埃塞说："除非发生什么事情来打破投资者之间的这种小心思，让他们相信这些事情，否则市场可能会继续反弹。而本周的日历上并没有什么事情可以打破这种想法。"#美股#
汽车之家携手平安产险开启“百城焕新购车节”
4月27日，汽车之家携手中国平安财产保险股份有限公司（以下简称“平安产险”）共同举办的“百城焕新购车节”启动仪式在京召开。
“百城焕新购车节”启动仪式现场嘉宾揭幕
4月26日，商务部、财政部等7部门联合印发《汽车以旧换新补贴实施细则》，对汽车以旧换新的补贴范围和标准、补贴申报、审核和发放等做出了明确指导。从国家推出的“以旧换新”系列政策和新能源汽车发展战略中，能够明确看到新能源汽车消费已成为经济增长的重要着力点。
平安产险党委书记、董事长兼CEO、汽车之家董事长龙泉表示，“激活新能源汽车消费内生力，要在政策的引领下，以产业协同、生态协同，全链路深入新能源汽车消费生命周期，做好面向厂商的赋能，让成交高效，做好面向用户的服务，让购车无忧。”
平安产险党委书记、董事长兼CEO、汽车之家董事长龙泉致辞
“今年4月，新能源汽车渗透率首度超过50%，呈现出旺盛的市场需求与强劲增长力。汽车之家携手各方合作伙伴推动新能源汽车普及正当其时。”中国汽车工业协会副总工程师许海东在发言中提到。
中国汽车工业协会副总工程师许海东发表演讲
创新驱动，打通堵点
持续推动新能源汽车消费增长，广大新线城市有巨大发展潜力。本次汽车之家携手平安产险共同打造“百城焕新购车节”项目，以覆盖“线上+线下”的全周期汽车消费体验助力政策快速落地。
汽车之家党委书记兼CEO吴涛表示，“‘百城焕新购车节’同时结合汽车之家自身平台优势和平安产险生态资源优势，以平安产险的线上资源及线下服务运营团队为支撑，通过汽车之家空间站和创新的全息大篷车，将主流品牌和车型的优惠价格和二手车置换服务等带到消费者家门口。”
汽车之家党委书记兼CEO吴涛致辞
汽车之家高级副总裁兼天天拍车董事长杨嵩介绍，“本次活动中，汽车之家将携手多家厂商，以创新的线上+线下体验形式，设计覆盖全国华北、华南、西南等地区100余座新线城市的灵活线路，努力促进中国汽车消费发展。”
汽车之家高级副总裁兼天天拍车董事长杨嵩为现场嘉宾介绍活动情况
平安产险从用户需求和购车场景出发，针对本次项目推出了试乘试驾险，为车主试驾过程提供保障。
据介绍，本次项目能够为广大新线城市消费者提供家门口沉浸式看车、多品牌对比试驾、现场专业答疑等创新实用的服务体验。同时，本次项目也能帮助主机厂在新线城市快速提升品牌认知，以创新举措为合作伙伴带来高效增长机会，实现切实的提质增效。
让优质服务深入新能源汽车消费全生命周期，是本次项目的一大亮点。购车节活动现场配备专业检测师，助力用户免费检测二手车，并通过面向全国的竞拍，实现极速成交，让“卖旧买新”便捷有方。
与此同时，针对日益增长的新能源车市场，平安产险旗下平安好车主App从用户用车、养车需求出发，积极链接新能源车企、充电运营商等，通过搭建新能源专区，构建用电服务矩阵，提供业内覆盖充电桩服务网络、电池安全检测、新能源修车等专属服务能力，让车主享受更年轻化、科技化、便捷的一站式服务体验。目前好车主平台上充电服务已覆盖超70万个充电桩，让车主随时随地优惠充电。
高效赋能，携手共赢
为持续激发消费潜力，进一步拉动新能源汽车消费增长，近年来，平安产险围绕新能源车风险特点，研发专属保障；同时，持续在新能源、无人驾驶、里程保险等新车险细分领域储备核心技术，推动产品和服务创新，满足客户多样化需求，为新能源车主保驾护航。
过去一年，汽车之家不断拓展“之家朋友圈”资源，与多方合作伙伴携手共同推动中国汽车产业的创新升级与高质量发展。本次“百城焕新购车节”是汽车之家面对消费需求开拓的更进一步探索，将进一步汇聚新能源汽车产业资源，为下沉市场开辟汽车消费新增量。
作为汽车消费在线服务平台，汽车之家围绕用户“看车、买车、用车、换车”的汽车消费全生命周期需求，携手平安集团及各类合作伙伴，共同构建线上+线下打通的全链路一站式解决方案，提供省心、省时、省钱的服务体验。
4月27日，汽车之家携手中国平安财产保险股份有限公司（以下简称“平安产险”）共同举办的“百城焕新购车节”启动仪式在京召开。
“百城焕新购车节”启动仪式现场嘉宾揭幕
4月26日，商务部、财政部等7部门联合印发《汽车以旧换新补贴实施细则》，对汽车以旧换新的补贴范围和标准、补贴申报、审核和发放等做出了明确指导。从国家推出的“以旧换新”系列政策和新能源汽车发展战略中，能够明确看到新能源汽车消费已成为经济增长的重要着力点。
平安产险党委书记、董事长兼CEO、汽车之家董事长龙泉表示，“激活新能源汽车消费内生力，要在政策的引领下，以产业协同、生态协同，全链路深入新能源汽车消费生命周期，做好面向厂商的赋能，让成交高效，做好面向用户的服务，让购车无忧。”
平安产险党委书记、董事长兼CEO、汽车之家董事长龙泉致辞
“今年4月，新能源汽车渗透率首度超过50%，呈现出旺盛的市场需求与强劲增长力。汽车之家携手各方合作伙伴推动新能源汽车普及正当其时。”中国汽车工业协会副总工程师许海东在发言中提到。
中国汽车工业协会副总工程师许海东发表演讲
创新驱动，打通堵点
持续推动新能源汽车消费增长，广大新线城市有巨大发展潜力。本次汽车之家携手平安产险共同打造“百城焕新购车节”项目，以覆盖“线上+线下”的全周期汽车消费体验助力政策快速落地。
汽车之家党委书记兼CEO吴涛表示，“‘百城焕新购车节’同时结合汽车之家自身平台优势和平安产险生态资源优势，以平安产险的线上资源及线下服务运营团队为支撑，通过汽车之家空间站和创新的全息大篷车，将主流品牌和车型的优惠价格和二手车置换服务等带到消费者家门口。”
汽车之家党委书记兼CEO吴涛致辞
汽车之家高级副总裁兼天天拍车董事长杨嵩介绍，“本次活动中，汽车之家将携手多家厂商，以创新的线上+线下体验形式，设计覆盖全国华北、华南、西南等地区100余座新线城市的灵活线路，努力促进中国汽车消费发展。”
汽车之家高级副总裁兼天天拍车董事长杨嵩为现场嘉宾介绍活动情况
平安产险从用户需求和购车场景出发，针对本次项目推出了试乘试驾险，为车主试驾过程提供保障。
据介绍，本次项目能够为广大新线城市消费者提供家门口沉浸式看车、多品牌对比试驾、现场专业答疑等创新实用的服务体验。同时，本次项目也能帮助主机厂在新线城市快速提升品牌认知，以创新举措为合作伙伴带来高效增长机会，实现切实的提质增效。
让优质服务深入新能源汽车消费全生命周期，是本次项目的一大亮点。购车节活动现场配备专业检测师，助力用户免费检测二手车，并通过面向全国的竞拍，实现极速成交，让“卖旧买新”便捷有方。
与此同时，针对日益增长的新能源车市场，平安产险旗下平安好车主App从用户用车、养车需求出发，积极链接新能源车企、充电运营商等，通过搭建新能源专区，构建用电服务矩阵，提供业内覆盖充电桩服务网络、电池安全检测、新能源修车等专属服务能力，让车主享受更年轻化、科技化、便捷的一站式服务体验。目前好车主平台上充电服务已覆盖超70万个充电桩，让车主随时随地优惠充电。
高效赋能，携手共赢
为持续激发消费潜力，进一步拉动新能源汽车消费增长，近年来，平安产险围绕新能源车风险特点，研发专属保障；同时，持续在新能源、无人驾驶、里程保险等新车险细分领域储备核心技术，推动产品和服务创新，满足客户多样化需求，为新能源车主保驾护航。
过去一年，汽车之家不断拓展“之家朋友圈”资源，与多方合作伙伴携手共同推动中国汽车产业的创新升级与高质量发展。本次“百城焕新购车节”是汽车之家面对消费需求开拓的更进一步探索，将进一步汇聚新能源汽车产业资源，为下沉市场开辟汽车消费新增量。
作为汽车消费在线服务平台，汽车之家围绕用户“看车、买车、用车、换车”的汽车消费全生命周期需求，携手平安集团及各类合作伙伴，共同构建线上+线下打通的全链路一站式解决方案，提供省心、省时、省钱的服务体验。
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